微量NO_2下完全自营养脱氮动力学及运行优化

中国环境科学 2009,29(3)：306~311 China Environmental Science 微量 NO2下完全自营养脱氮动力学及运行优化 任宏洋 1,2,张代钧 1*,丛丽影 1 (1.重庆大学资源及环境科学学院,西南资源开发及环境灾害控制 工程 路基工程安全技术交底工程项目施工成本控制工程量增项单年度零星工程技术标正投影法基本原理 教育部重点 实验室,重庆 400030；2.西南石油大学化学化工学院,四川 成都 610500) 摘要：采用间歇试验研究了微量 NO2 氛围下,好氧、厌氧氨氧化复合颗粒污泥动力学特性.结果表明,微量 NO2 能提高 O2 反应活性,强化好 氧氨氧化过程.反应动力学可用 Andrews 方程描述,NO2 半饱和系数和抑制系数分别为 1.32,7.11µmol/L.NO2 强化厌氧氨氧化过程动力学模 型中最大强化系数为 43.5,NO2 半饱和系数和抑制系数分别为 16.9,0.348µmol/L,基础速率系数为 0.024.建立了 NO2 强化完全自营养脱氮动 力学模型,并对 EGSB 反应器中脱氮过程进行了模拟,当 DO 为 0.6mg/L,NO2 为 3.0µmol/L 时,总氮去除率达最大值.根据模拟结果优化反应 器运行条件,总氮去除率由 26.86%~31.65%提高到 58.83%~63.08%,总氮平均去除速率由 0.113 kg/(m3·d)提高到 0.234kg/(m3·d). 关键词：完全自营养脱氮；微量 NO2 强化氨氧化；动力学；EGSB 反应器；运行优化 中图分类号：X703 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2009)03-0306-06 Kinetics and optimizing operation of completely autotrophic nitrogen removal under the atmosphere of trace NO2. REN Hong-yang1,2, ZHANG Dai-jun1*, CONG Li-ying1 (1.Key Laboratory for Exploitation of Southwest China Resources and Environmental Disaster Control Engineering, Ministry of Education, College of Resources and Environmental Science, Chongqing University, Chongqing 400030, China；2.School of Chemistry and Chemical Engineering, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500, China). China Environmental Science, 2009,29(3)： 306~311 Abstract：The effect of trace NO2 on the kinetic characteristics of coupling aerobic and anaerobic ammonium oxidation (ANAMMOX) in granular sludge was investigated by batch experiments. With trace NO2, aerobic ammonium oxidation process was enhanced by increasing the activity of O2, which was described by Andrews’s model. Half saturate coefficient and inhibition coefficient of NO2 were 1.32µmol/L and 7.11µmol/L, respectively. Anaerobic ammonium oxidation process was also enhanced by NO2. The maximum ANAMMOX enhancing coefficient was 43.5, while half saturate coefficient and inhibition coefficient of NO2 were 16.9µmol/L and 0.348µmol/L, the basic rate coefficient was 0.024 as well. Based on the kinetic analysis under trace NO2, completely autotrophic nitrogen removal process in an expanded granular sludge bed (EGSB) reactor was simulated. It was revealed that nitrogen removal efficiency reached the maximum when DO and NO2 were 0.6mg/L and 3.0µmol/L. Based on the stimulation, the operation of reactor was optimized. The nitrogen removal efficiency increased from 26.86%~31.65% to 58.83%~63.08%, as well as the removal rate increased from 0.113 kg/(m3·d) to 0.234kg/(m3·d). Key words：autotrophic nitrogen removal；trace NO2 enhancing ammonia oxidation；kinetics；EGSB reactor；operation optimization 在污水处理完全自营养脱氮过程中,好氧氨 氧化菌将部分 NH4+氧化为 NO2-,并由厌氧氨氧 化菌将生成的 NO 2 -和剩余的 NH 4 +转化成 N2.Siegrist 等[1]用生物转盘处理垃圾渗滤液过程 中,70%的 NH4+-N 通过完全自养脱氮过程去除. Sliekers 等[2]使用荧光染料标记探针对完全自营 养脱氮污泥中微生物种群进行 FISH 鉴定,结果 表明,污泥中好氧氨氧化菌数量占细菌总量的 (45±15)%,其中以 Nitrosomonas 为主,厌氧氨氧化 菌占(40±15)%,主要为 Planctomycete-like bacteria, 亚硝酸盐氧化菌数量很少.廖德祥等[3]以中空塑 收稿日期：2008-08-16 基金项目：国家自然科学基金资助项目(50378094) * 责任作者, 教授, dzhang@cqu.edu.cn 3 期 任宏洋等：微量 NO2 下完全自营养脱氮动力学及运行优化 307 料圆柱体为载体,在 SBR 反应器内实现了完全自 营养脱氮过程,总氮去除率达 90%以上.与传统硝 化、反硝化脱氮 工艺 钢结构制作工艺流程车尿素生产工艺流程自动玻璃钢生产工艺2工艺纪律检查制度q345焊接工艺规程 相比,完全自营养脱氮技术 可节约外加碳源和曝气量,在处理高 NH4+、低 C/N 废水中具有优势,但是氨氧化菌特别是厌氧 氨氧化菌生长速率缓慢、富集困难[4].研究表明[5], 微量 NO2 对好氧氨氧化过程和厌氧氨氧化过程 具有强化作用 . 在添加微量 NO2 条件下 , N.eutropha 的细胞生长速率,氨氧化速率及细胞 密度均明显增大[6-7],但是过高的 NO2 会对氨氧 化产生抑制 [8-9].本试验采用EGSB反应器富集的 完全自营养脱氮颗粒污泥,通过间歇实验研究微 量 NO2 氛围下好氧、厌氧氨氧化过程动力学特 性,建立了基于 NO2 强化的完全自营养脱氮过程 动力学模型.在模型拟合基础上,优化 EGSB 反应 器运行条件,为开发完全自营养脱氮新工艺提供 技术支撑. 1 材料和方法 1.1 EGSB 反应器完全自营养脱氮及 NO2 强化 实验 采用 EGSB 反应器富集完全自营养脱氮颗 粒污泥.反应器有效容积 2.7L,反应区 1.5L,高度 为 1.0m,用黑色遮光材料包裹,外设热水恒温水 浴套,如图 1 所示. 实验以 (NH4)2SO4 作为基质配制合成废 水,NaHCO3为无机碳源和缓冲溶液.1L 合成废水 加入 1mL 微量元素液 ,其主要组分 (g/L)为 : ZnSO4·7H2O,2.2;CoCl2·6H2O,1.6;FeSO4·7H2O,5.0; CaCl2·2H2O,5.5;MnCl2·4H2O,5.0;CuSO4·5H2O,1.6; MgSO4·7H2O,5.0;(NH4)6Mo7O24·4H2O,1.1;NiSO4 ⋅6H2O,0.42;EDTA,5.进水量 0.4L/h,上升流速通过 回流控制在 4.2~4.5m/h.DO控制在 0.5~ 0.7mg/L. 反应器温度(30±1) ,℃ pH 值控制在 7.6~8.0.维持 上述条件不变,根据模拟结果,向 EGSB 反应器内 通入微量 NO2,研究 NO2对反应器内完全自营养 脱氮过程的强化作用. 1.2 颗粒污泥完全自营养脱氮动力学实验 实验所用污泥取自前期已经富集成功的完 全自营养脱氮颗粒污泥,在蒸馏水中淘洗后置于 SBR反应器内,定容到300mL,反应器温度恒定于 (30±1)℃,调节 pH 值至 7.6~8.0,打开磁力搅拌器 和气瓶,混合气体(表1)由进气口直接通入反应器 底部,磁力搅拌器转速 40r/min,DO 分别控制在 0.1~0.3mg/L、0.4~0.6mg/L、1.5~2.0mg/L.每次实 验运行周期为 4~8h,从反应开始计时起,每隔 1~ 2h 从取样口取样测定溶液中的 NH4+-N, NO2--N, NO3 --N 浓度. 6 5 4 3 9 1 12 2 8 15 14 11 11 7 10 13 。。 。。 图 1 实验装置示意 Fig.1 Schematic diagram of experimental setup 1 pH 计; 2DO 测试仪; 3 缓冲液; 4 进水池; 5 回流泵; 6 反应器; 7 NO2/NO 气体分析仪; 8 出水池; 9 热水循环泵; 10 恒温加 热器; 11 流量计; 12 气体收集器; 13 空气压缩机; 14 减压阀; 15 混合气体 表 1 混合气体组分 Table 1 Composition of the mix gas 序号 NO2 (µmol/L) CO2 (mmol/L) 平衡气 1＃ 0 4.46 N2 2＃ 2.23 4.46 N2 3＃ 4.47 4.46 N2 4＃ 6.71 4.46 N2 5＃ 8.95 4.46 N2 6＃ 13.4 4.46 N2 1.3 实验分析项目及测定方法 NO2 -采用 N-(1-萘基)-乙二胺光度法测定; NH4+采用纳氏试剂光度法测定 NO3-采用酚二磺 酸光度法测定;pH 值采用 pH 计(PB-10, Sartorius 公司)测定;DO 采用 Mettler Toledo InPro 6050/ 308 中 国 环 境 科 学 29 卷 120DO 测试仪 (梅特勒-托利多公司 )测定 ; NO2/NO 采用气体分析仪(北京北斗星工业化学 研究所)测定. 2 结果与讨论 2.1 NO2氛围下好氧氨氧化菌动力学特性 好氧氨氧化菌首先将 NH4+氧化为 NO2-,然 后厌氧氨氧化菌利用生成的 NO2-作为电子受体, 进行厌氧氨氧化反应[10],部分NO2-被亚硝酸盐氧 化菌氧化为 NO3-[11]. 4 2 2 2NH 1.5O NO H O 2H + − ++ → + + (1) 4 2 2 2 3NH 1.1NO 0.96N 2H O 0.18NO + − −+ → + + (2) 2 2 3NO 0.5O NO − −+ → (3) 反应体系内含氮物质的变化速率可表示为: 2 + NO4 AOB 2 2 AnAOB dNH N (O /NO ) d r r t −− = + (4) 2NO2 AOB 2 2 NOBAnAOB dNO N (O /NO ) 1.1 d r r r t −− = − − (5) 2NO3 NOBAnAOB dNO N 0.18 d r r t −− = + (6) 式中: AOB 2 2(O /NO )r 为 O2 和 NO2 共存时好氧氨 氧化菌活性; 2NOAnAOBr 为微量 NO2 下厌氧氨氧化菌 活性; NOBr 为亚硝酸盐氧化菌活性. 在间歇实验中,不同 DO 和 NO2 浓度下好氧 氨氧化菌活性如图 2 所示. 反 应 速 率 [m g/ (g ⋅h) ] 200 150 100 50 0 15 3 2 1 0 5 10 0 图 2 氨氧化速率随 DO 和 NO2 浓度变化拟合曲面 Fig.2 Fitting surface of the ammonia oxidation rate under different concentrations of DO and NO2 当 NO2 浓度一定时,好氧氨氧化菌活性随着 DO 升高而升高,在 2.23µmol/L NO2 浓度条件下, DO 浓度由 0.1~0.3mg/L 提高到 1.5~2.0mg/L,氨 氧化速率由 45.15mg/(g·h)提高到 155.76mg/(g·h), 好氧氨氧化活性约为前者的 3.45 倍.DO 浓度一定 时,好氧氨氧化菌活性随NO2浓度呈现先升高后降 低的趋势.当 DO 为 1.5~2.0mg/L, NO2 浓度为 4.47µmol/L 时,NO2 强化好氧氨氧化最大速率为 166.56mg/(g·h),是相同DO条件下无NO2时好氧氨 氧化活性的 2.2 倍;将 NO2浓度提高到 13.4µmol/L, 好氧氨氧化活性降低为 115.50mg/(g·h),约为最大 好氧氨氧化活性的69.9%.NO2和NO能与细胞中 的铁硫蛋白及含铜蛋白中的金属离子结合,形成 金属亚硝酰复合物,损毁细胞色素氧化酶活性,因 此当反应体系中 NO2 浓度过高时,对微生物细胞 代谢过程产生抑制 [10-12].Zart 等 [6]的研究表 明,NO2能大幅度提高 N. eutropha 的活性,氨氧化 速率(以 NH4+/干蛋白质计)由无 NO2 条件下的 2.0µmol/(mg·h),提高到 2.23µmol/L NO2条件下的 17.4µmol/(mg·h), N.eutropha 的细胞增长速率由 0.015h-1 提高到 0.041h-1.张代钧等[8]的研究结果 表明在 NO2 浓度为 0.89~1.79µmol/L 时,好氧氨 氧化活性随着 NO2浓度增加而增大;当 NO2浓度 增大至 6.71µmol/L 时,氨氧化速率却有所降低. 此外,Zart等[6]研究表明,微量NO2能大幅度提高污 泥中N.eutropha 的细胞密度, 2.23µmol/L NO2条件 下,N.eutropha 的细胞密度高达 1.98×1010 个/mL,是 无NO2情况下N.eutropha 细胞密度的 100 倍. 存在 O2 的情况下,NO 和 NO2 两者之间形成 的 NOx 循环对好氧氨氧化过程有显著的强化作 用.NOx循环中 NO 被 O2氧化为 NO2重新参与反 应,同时降低了细胞中 NO 对氨氧化过程的抑制. 在此循环中,NOx 充当分子氧的载体,通过氨单加 氧酶(AMO)将 NH4+氧化为羟胺[13].Bock 等[14]通 过 C2H2保护性实验研究表明,C2H2对 AMO 中活 性部位的损害只与 O2结合部位相关,与 NO2结合 部位无关.O2和 NO2在 AMO 上的活性部位不同, 因此同时存在 NO2和 O2的情况下,NO2型氨氧化 和常规好氧氨氧化同时发生[15].二者之间的竞争 关系用竞争系数来表征,动力学方程如式(7)所示: 3 期 任宏洋等：微量 NO2 下完全自营养脱氮动力学及运行优化 309 2 2 + 4 2 2 + 24 + 4 2 + 24 2 2 2 2 2 22 22 OO AOB 2 2 max,AOB O C NO NH NO /OO max,AOB S,O ,AOB OS NH NH O NO S OS,O ,AOBNH NO NO /O NO /O2 NOS,NO ,AOB I,NO ,AOBNO (O /NO ) / Sr r S K S S S r K SK S S S K S K S S K S S K ⋅ ⋅+ ⋅ ⋅ + ⋅++ ⋅ ⋅+ + + + ＝ (7) 式中: 2Omax,AOBr 为常规好氧氨氧化最大氨氮降解 速率; 2 2NO /Omax,AOBr 为 O2 存在条件下 NO2 型氧氨氧化 理论最大氨氮降解速率;KC 为竞争系数;KS 为氨 氮半饱和系数; 2S,O ,AOBK 和 22 NO S,O ,AOBK 分别为常规好 氧氨氧化和 NOx 循环中氧气半饱和系数 ; 2 2 2 NO /O S,NO ,AOBK 、 2 22 NO /O I,NO ,AOBK 为 O2 存在条件下 NO2 型 氨氧化过程中 NO2 中半饱和系数及抑制系数;S 为反应体系中的物质浓度,SO,SNO2和 SNH4分别表 示 DO、NO2 和 NH4+-N 浓度. 参数拟合结果如图2所示.由图2可见,O2存在 条件下 NO2 型氨氧化对于好氧氨氧化的竞争系数 高达 1138,添加微量 NO2 后,常规好氧氨氧化过程 所占比例很小 ,NOx 循环中 O2 的半饱和系数 0.503mg/L,NO2 的半饱和系数为 1.32µmol/L,抑制 系数为7.11µmol/L,O2存在条件下NO2型氧氨氧化 理论最大 NH4+-N 降解速率为 427.3mg/(g·h). 2.2 NO2对厌氧氨氧化动力学特性的影响 耦合系统中,厌氧氨氧化菌利用 NH4+-N 作 为电子供体,对好氧氨氧化过程生成的亚硝酸盐 进行厌氧氨氧化,微量 NO2 能大大提高厌氧氨氧 化菌活性,而过高的 NO2 也会抑制厌氧氨氧化活 性.当NO2浓度 2.23µmol/L时,厌氧氨氧化活性达 最大值(图 3). Schmidt 等[9]研究了不同浓度 NO2对 Brocadia anammoxidans 的 影 响 , 当 NO2 浓 度 为 0~ 2.23µmol/L时,随着 NO2浓度的升高,厌氧氨氧化 活性逐步增大,最大厌氧氨氧化活性约为无 NO2 情况下的 1.5 倍 ,与本研究的结果相一致 . Brocadia anammoxidans 的生长速率由 0.003h-1 增加到 0.004h-1,进一步增大 NO2 浓度,厌氧氨氧 化活性和生长速率降低 ,当 NO2 浓度增加到 8.95µmol/L 时,Brocadia anammoxidans 的细胞生 长速率降低到 0.0028h-1. NO2 浓度(µmol/L) 反 应 速 率 [m g/ (g ⋅h) ] 0 5 10 15 1 2 3 4 5 实测值 拟合曲线 图 3 厌氧氨氧化速率随 NO2 浓度变化拟合曲线 Fig.3 Fitting curve of ANAMMOX rate under different concentrations of NO2 采用基础反应速率修正的 Andrews 方程描 述 NO2 氛围下厌氧氨氧化动力学过程如式(8): 2 2 2 2 22 NO AnAOB AnAOB max,AnAOB NO 2 NO S,NO ,AnAOB I,NO ,AnAOBNO r r S C S K S K α= ⋅ ⋅ ⎛ ⎞⎜ ⎟+⎜ ⎟+ +⎝ ⎠ (8) 式中:rAnAOB 为无 NO2 条件下的厌氧氨氧化速 率;αmax,AnAOB为NO2强化厌氧氨氧化的最大强化 系数; 2S,NO ,AnAOB K 为 NO2 半饱和系数; 2I,NO ,AnAOB K 为 NO2 抑制系数;C 为基础速率系数. 拟合结果如图 3 所示.由图 3 可见,NO2对厌 氧氨氧化菌最大强化系数为 43.5,NO2 半饱和系 数为 16.9µmol/L,NO2 抑制系数为 0.348µmol/L, 基础速率系数为 0.024,理论计算值与实测值的 误差约为 0.2%~3.2%. 2.3 NO2 强化完全自营养脱氮过程模拟与优化 好氧氨氧化菌、厌氧氨氧化菌耦合系统中, 颗粒污泥表层的好氧氨氧化菌将 NH4+氧化为 NO2 -,并传递到生物膜内层是缺氧区,厌氧氨氧化 菌将 NH4+和 NO2-同步去除.根据质量守恒,污泥 微元内单位时间内反应降解的基质的量与传递 的基质量相同,稳态时的颗粒污泥内体积微元中 310 中 国 环 境 科 学 29 卷 基质质量守恒方程如式(9)[16]: * * * * f S f S S* * d d 0 d dz z z S SD A D A r A z z z +∆ − + − ⋅ ⋅ ∆ = (9) 边界条件为: * * * * * 0 d 0, ( 1) 1 d z S S z z = = = = 式中:Df为有效传质系数;As为垂直于传质方向的 表面积;r 为颗粒污泥内某一位置的基质反应速 率;S*为基质无量纲化浓度;z*为颗粒污泥无量纲 化半径. 假设:颗粒污泥呈球体,粒径、密度空隙率等 分布均匀;反应过程中污泥性能稳定.好氧氨氧化 和亚硝酸盐氧化过程可用 Monod 方程描 述 [17-18].NH4+和 NO2-既是厌氧氨氧化菌基质又 是抑制剂,用 Andrew 方程描述[19].由于厌氧氨氧 化菌对于 DO 十分敏感,好氧氨氧化菌和厌氧氨 氧化菌在颗粒污泥中的分布可根据 DO 的浓度 梯度进行估计.反应器中颗粒污泥的平均粒径约 为 1.0mm,根据式(9)和边界条件计算表明厌氧氨 氧化菌主要分布在颗粒污泥内部 0~0.45mm,好 氧氨氧化菌主要分布于污泥表层(0~0.05mm). NO2 强化全自养脱氮过程模型中,NO2 强化 好氧氨氧化动力学方程可用式(7)描述;厌氧氨氧 化动力学方程用式(8)描述;亚硝酸盐氧化菌生长 过程可用 Monod 方程描述.微生物的衰减过程通 过内源呼吸过程来描述[20].本研究采用 EGSB 反 应器,回流量较大,上升流速较高,具有一定的完 全混合反应器的特征 ,为简化模拟过程 ,假设 EGSB 为完全混合反应. in ,in out ,out d d i i i i SV Q S Q S r V t ⋅ = ⋅ − ⋅ − ⋅ (10) 式中:Si为第 i种基质浓度;ri为第 i种基质反应速 率;Qin 、Qout为进水流量和出水流量;V 为反应器 体积. 反应器达到稳态时, d 0 d iS t = 进水 NH4+-N 浓度约为 110mg/L,不同 DO 和 NO2 条件下,EGSB 达到稳态时总氮去除率如图 4 所示.由图 4 可见,模拟结果表明随着 DO 浓度的升 高,氨氮降解速率逐渐升高,但由于 DO 浓度过高, 抑制了厌氧氨氧化菌的活性.以总氮去除效率为目 标进行优化表明 ,当 DO 为 0.6mg/L,NO2 为 3.0µmol/L 时,总氮去除效率达最大值,68.15%.根 据模拟结果优化反应器运行条件,调整DO和NO2 分别为 0.5~0.8mg/L,NO2 为 2.7~3.3µmol/L,反应 器内全自养脱氮情况如图 5 所示.由图 5 可见,总 氮去除率由 26.86%~31.65%提高到 58.83%~ 63.08%,总氮平均去除速率由 0.113kg/(m3·d)提高 到 0.234kg/(m3·d). 总 氮 去 除 率 (×1 00 % ) 0 5 10 15 20 0.1 1 2 3 4 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 图 4 不同 DO 和 NO2 浓度下总氮去除率模拟 Fig.4 Simulation of total nitrogen removal efficiency under different concentrations of DO and NO2 0 5 10 15 20 25 30 35 0 20 40 60 80 100 120 时间(d) 浓 度 (m g/ L) 进水 NH4+-N 出水 NH4+-N 出水 NO3--N 出水 NO2--N 图 5 运行条件优化后含氮物质浓度变化 Fig.5 N species variation at the optimized condition 3 结论 3.1 在颗粒污泥中好氧氨氧化菌和厌氧氨氧化 菌协作共生,实现了完全自营养脱氮过程.微量的 3 期 任宏洋等：微量 NO2 下完全自营养脱氮动力学及运行优化 311 NO2 能强化好氧氨氧化菌和厌氧氨氧化菌活性, 提高完全自营养脱氮效率 ;当 DO 为 1.5~ 2.0mg/L、NO2为 4.47µmol/L 时,NH4+-N 降解速 率达最大值 166.56mg/(g·h).微量 NO2 强化好氧 氨氧化和厌氧氨氧化的动力学可采用修正的 Andrews 方程进行描述. 3.2 运用微量 NO2 强化全自养脱氮动力学模型 对 EGSB 内完全自营养脱氮过程进行模拟,当 DO 为 0.6mg/L、NO2为 3.0µmol/L 时,总氮去除率达最 大值 68.15%.根据模拟结果,优化反应器运行条件, 总氮去除率由 26.86%~31.65%提高到 58.83%~ 63.08%,总氮平均去除速率由 0.113kg/(m3·d)提高 到 0.234kg/(m3·d). 参考文献： [1] Siegrist H, Reithaar S, Koch G, et al. 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