催化剂同时脱硫脱硝活性的影响

文章编号：0253-9837（2005）06-0463-07研究论文：463!469收稿日期：2004-08-26.第一作者：马建蓉，女，l969年生，博士研究生.联系人：刘振宇.Tel：（035l）405309l；E-mail：Zyl"public.ty.sx.cn.基金项目：国家高技术研究发展 计划 项目进度计划表范例计划下载计划下载计划下载课程教学计划下载 （2002AA529ll0）和国家自然科学基金（902l0034，20276078）资助项目.再生方法对V205／AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响马建蓉l，2，黄张根l，刘振宇l，郭士杰l（l中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西太原03000l；2中国科学院研究生院，北京l00039）摘要：考察了水洗再生、Ar热再生和5%N~3-95%Ar还原再生对V2O5／AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响.结果 表 关于同志近三年现实表现材料材料类招标技术评分表图表与交易pdf视力表打印pdf用图表说话 pdf 明，水洗再生虽然可洗去反应过程中沉积在催化剂表面的含硫物质，但也能将部分活性组分V2O5转化生成的VOSO4洗去，使催化剂的脱硫脱硝活性降低.Ar热再生后催化剂的脱硝活性与新鲜样品相同，但脱硫活性很低.经5%N~3-95%Ar还原再生后，催化剂的脱硫活性可恢复到新制备时的水平，同时脱硝活性大大提高，这是由于催化剂表面除了原有的脱硝活性位V2O5外，又形成了新的活性位N~+4／N~2.还原再生过程产生的SO2与N~3在室温下反应生成固体亚硫酸铵盐，可实现硫的资源化，简化了后续处理工艺.关键词：五氧化二钒，活性炭，二氧化硫，一氧化氮，脱除，水洗，催化剂再生，氨中图分类号：O643／X7文献标识码：AEffectofregenerationMethodonActivityforsimultaneousremovalofs02andN0overV205／ACCatalyst-sorbentMAjianrongl，2，HUANGzhanggenl，LIUzhenyul!，GUOshiiel（1StatekeyLaboratoryofCoalConoersion，InstituteofCoalChemistry，TheChineseacademyofSciences，Taiyuan030001，Shanoi，China；2graduateSchoolofTheChineseacademyofSciences，Beijing100039，China）Abstract：TheregenerationofausedV2O5／ACcatalyst-sorbent，whichisactiVeforsimultaneousremoValofSO2andNOfromfluegas，wasstudiedusingdifferentmethods.Water-washingcausedthelossofaconsiderableamountofVfromthecatalystsurfaceandconseCuentlycouldnotrejuVenatetheinitialactiVityofthecatalyst.ThermalregenerationbyArshowedbetterresults，buttheactiVityforSO2remoValcouldnotbefullyrecoVeredduetothepresenceofresiduesulfurandthelossofcarboninthecatalyst.ReductiVeregenerationby5%N~3-95%Ardisplayedthebestresults，theSO2remoValactiVitycouldbecompletelyreViVedandtheNOremoValac-tiVityimproVedgreatly.TheresultsofIRandXPSshowedthatalargeamountofnitrogenfunctiongroups，N~+4／N~2，wereformedandenhancedtheNOremoValactiVity.AmmoniacouldalsoreactwiththeformedSO2toproduceammoniumsulfiteatthereactoroutlet，whichsimplifiedthepost-treatmentprocess.Keywords：Vanadiumpentoxide，actiVatedcarbon，sulfurdioxide，nitricoxide，remoVal，water-washing，cata-lystregeneration，ammonia烟气中的SO2和NO是造成大气污染的主要物质.目前，脱除SO2主要采用湿法，以石灰石为吸收剂；脱除NO采用选择性催化还原（SCR）法，用N~3将NO还原为N2.但是，采用这两种方法分别脱除SO2和NO需要两套设备，存在耗资多和占地面积大的缺点，并且脱硫剂用量大，脱硫后废渣生成量大，易造成二次污染，存在废水废渣处理问题.如果能用干法同时脱除SO2和NO，可经济方便地除去烟气中的这两大污染物.自20世纪70年代以来，研究者对350!400C条件下CuO／Al2O3上的第26卷第6期催化学报2005年6月Vol.26No.6ChineseJournalofCatalysisJune2005同时脱硫（SO2）脱硝（NO）反应进行了大量研究，但这些研究与工业化应用尚有一定距离［1，2］.文献［3，4］报道AC（活性炭）可在约100C下催化脱硫脱硝，但二者只能分步进行：首先将SO2全部脱除，NO的存在不影响催化剂的脱硫性能；然后采用SCR法将NO还原为N2.目前有关同时脱硫脱硝的研究很少，尽管文献［5］报道了在130C下采用V2O5／AC催化剂可同时脱除烟气中的SO2和NO，但是其脱硝活性较低，NO转化率仅为10%.我们的前期工作［6，7］表明，V2O5／AC催化剂在200C下可同时脱硫脱硝，催化性能良好.V2O5／AC用于脱硫脱硝反应时，脱硝过程采用SCR法，NO被还原为N2；而脱硫过程是催化剂对SO2的吸附过程，随着反应的进行，硫沉积在催化剂表面，导致其活性下降，需要对催化剂进行再生.再生方法主要包括水洗再生、热再生和还原再生.水洗再生可将催化剂表面沉积的物质洗去［8，9］.热再生可将催化剂表面吸附的硫转化为SO2.还原再生可将形成的硫酸盐还原为SO2［10，11］，同时SO2经进一步处理可转化为~2SO4或元素硫［12］.如果采用N~3为还原剂，则再生过程产生的SO2与N~3在室温下直接反应生成固体铵盐，可简化后续处理工艺，直接将硫资源化.本文研究了水洗再生、Ar热再生和5%N~3-95%Ar还原再生对V2O5／AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响.1实验部分1.1催化剂评价和程序升温脱附（TPD）实验采用偏钒酸铵水溶液等体积浸渍活性炭（山西新华化工厂），经干燥焙烧后即得V2O5／AC催化剂，其中V2O5担载量为2%.催化剂评价在内径为17mm的固定床石英玻璃反应器上进行，将4.0g催化剂置于反应器中部.SO2／Ar，NO／Ar，N~3／Ar，Ar气和空气分别经转子流量计计量后进入混合器混合，得到模拟烟气，原料气组成为：3%~2O-6%O2-0.15%SO2-0.045%NO-0.045%N~3-90.76%Ar，气体流速为420ml／min，反应温度为200C.原料气及尾气中SO2，NO和O2采用德国DragerMSI150Compact型燃气分析仪检测.脱硫脱硝反应后的催化剂在流速为420ml／min的Ar气氛中进行TPD实验，升温速率为5C／min，脱附气体中的SO2和CO通过DragerMSI150Compact型燃气分析仪检测.本实验中硫容是指SO2转化率下降到80%时催化剂表面吸附的SO2量.1.2催化剂再生待V2O5／AC催化剂上SO2转化率降至80%后停止反应，对催化剂进行原位再生.考察了水洗再生、Ar热再生和5%N~3-95%Ar还原再生对催化剂活性的影响.水洗再生过程为：将催化剂冷却至室温，加40ml水洗涤，再通Ar气吹扫，以2C／min的速率升温至200C，保持1h，待催化剂干燥后切换成模拟烟气进行脱硫脱硝实验.待SO2转化率再次降至80%时，进行二次水洗再生和再生后的脱硫脱硝实验.Ar热（5%N~3-95%Ar还原）再生过程为：催化剂样品在流速为175ml／min的Ar（5%N~3-95%Ar）气流中以5C／min的速率升温至一定温度，恒温吹扫1h，然后在Ar气氛中降至200C，切换成模拟烟气进行脱硫脱硝实验.1.3催化剂的表征XPS实验在Perkin-elmerP~I5300型X射线能谱仪上进行，数据处理在ApolloSeries3500型工作站上进行.IR谱在Bio-RadFTS165型红外光谱仪上测定，分辨率为4cm-1，扫描范围4000!400cm-1，样品与KBr按1$400的比例混合.2结果与讨论2.1水洗再生实验结果对脱硫脱硝反应后的催化剂进行水洗再生，第一次水洗再生后，SO2的穿透时间由新鲜样品的115min降至55min，但脱硝活性变化不大.水洗溶液呈蓝色，与VOSO4溶液颜色相同，经ICP-AeS（电感耦合等离子体原子发射光谱）分析，催化剂上约有50%的V2O5被洗去，催化剂表面残留的硫含量为0.82%.第二次水洗再生后，SO2的穿透时间仅为25min，NO转化率降为新鲜样品的30%.由于脱硫脱硝时V2O5／AC表面有易溶于水的~2SO4，铵盐和VOSO4生成，其中VOSO4中的硫含量仅占催化剂总固硫量的8%，相应约有9.3%的V2O5转化为VOSO4［6］.因此，本实验中除了脱硫脱硝过程中生成的VOSO4被洗去外，还有部分V2O5流失.可以推测水洗V2O5／AC时，催化剂微464催化学报第26卷孔中的H2SO4在迁移过程中如遇到活性组分V2O5，可以反应生成VOSO4，从而造成部分V2O5流失，使催化剂脱硫活性降低，同时也说明活性组分V2O5在脱硫过程中是必不可少的.第一次水洗再生洗去了50%的V2O5，但催化剂脱硝活性变化不大，仍为70%，说明在本实验条件下，催化剂上担载1%V2O5时仍可维持其脱硝活性.第二次水洗再生后，又有约35%的V2O5被洗去，这时催化剂的脱硝活性明显降低，说明在脱硝过程中必须保证一定的V2O5担载量.图1Ar热再生对催化剂同时脱硫脱硝活性的影响Fig1EffectofArthermalregenerationonactivityforsimulta-neousremovalofSO2andNOover2%V2O5／AC（Reactionconditions：3%H2O-6%O2-0.15%SO2-0.045%NO-0.045%NH3-90.76%Ar，!"=420ml／min，!=200C）图2不同温度Ar热再生后催化剂的IR谱Fig2IRspectraof2%V2O5／ACcatalystthermallyregeneratedbyAratdifferenttemperatures（1）VOSO4／AC，（2）FreshV2O5／AC，（3）UsedV2O5／AC；UsedV2O5／ACregeneratedat：（4）250C，（5）280C，（6）300C，（7）330C2.2Ar热再生实验结果考察了Ar热再生对2%V2O5／AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响，结果示于图1.由图1（a）可以看出，再生温度由250C升高到330C时，SO2的穿透时间从10min延长到90min，说明催化剂的脱硫活性随再生温度的升高而升高，但即使在330C下再生，脱硫活性也不能恢复到新制备时的水平.经积分计算可知，在250，280，300和330C下Ar热再生后，催化剂的硫容分别为22，39，42和52mg／g，低于新鲜催化剂的硫容（60mg／g）.由图1（b）可以看出，经不同温度再生后，催化剂的脱硝活性与新鲜样品差别不大，说明Ar热再生可恢复催化剂的脱硝活性.图2示出了不同温度Ar热再生后催化剂的IR谱.可以看出，VOSO4／AC在1400cm-1处出现一个尖峰，在1300!1000cm-1间出现一个宽吸收带.Frederickson等［13］认为VOSO4在1000cm-1附近出现V-O的振动峰，而文献［9］报道在1410和1150cm-1处的谱峰与VOSO4有关.同文献［9，13］相比，本文中VOSO4／AC的IR谱发生了明显的变化，这可能是由于担载在AC上的VOSO4的对称性发生了变化，使得1300!1000cm-1处的谱峰宽化，1410cm-1处的谱峰移至1400cm-1.新鲜V2O5／AC催化剂在1200!1000cm-1处出现一个宽峰，归属为V=O的振动［7］.脱硫脱硝反应后，V2O5／AC除在1220!1000cm-1处出现V=O的振动峰外，在1383和1400cm-1处出现2个新峰，其中1383cm-1处的谱峰与NH+4的振动有关，1400cm-1处的谱峰是由VOSO4振动引起的.催化剂经250C下Ar热再生后，IR谱变化不大.经280C下Ar热再生后，与VOSO4有关的1400cm-1处的谱峰增强，但观察不到明显的NH+4振动峰，这可能是由于此时H2SO4在从微孔向外扩散的过程中遇到了V2O5，反应生成了VOSO4，使VOSO4含量增大.进一步提高再生温度，VOSO4逐渐分解，相应的IR谱峰强度下降.564第6期马建蓉等：再生方法对V2O5／AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响表1列出了不同温度Ar热再生后催化剂的元素分析结果.可以看出，脱硫脱硝反应后VZO5／AC催化剂表面的硫含量为3.68%，氮含量为1.06%.Z50C下Ar热再生后，催化剂表面残留的硫含量为3.31%，仅有10%的硫被除去，再生效果较差，这与IR结果相一致.Z80C下Ar热再生后，催化剂上有39%的硫被除去，而IR结果表明此时VOSO4的含量增大，说明有部分~ZSO4和VZO5转化为VOSO4.随着再生温度的升高，催化剂表面残留的硫含量逐渐减小，但即使在330C下再生后，催化剂表面仍残留1.5Z%的硫，占总固硫量的41%.由图1（b）可知，Ar热再生对催化剂的脱硝活性影响不大.由于催化剂的脱硝活性与VZO5活性位的数量有关，且采用水洗再生法时，即使洗去50%的VZO5，仍能保持催化剂的脱硝活性不变，说明维持VZO5／AC催化剂的脱硝活性所需的VZO5量小于1%.催化剂经脱硫脱硝反应后，有9.3%的VZO5转化为VOSO4［6］.虽然IR结果表明Z80C下Ar热再生后，催化剂上有部分VZO5转化为VOSO4，但其变化量不影响脱硝活性，因此Ar热再生前后催化剂的脱硝活性变化很小.对VZO5／AC进行Ar热再生时产生的尾气进行了分析，发现其中包括SOZ，N~3和CO，说明Ar热再生过程要消耗载体C，实际上是C对催化剂表面物质进行的还原分解过程.表1不同温度al热再生后催化剂的元素分析结果Table1ElementalanalysisofZ%VZO5／ACcatalystthermallyregeneratedbyAratdifferenttemperatures!／CMassfraction（%）SNCFreshVZO5／AC0.510.4183.4UsedVZO5／AC3.681.0663.8Z503.311.0770.0Z80Z.Z60.7673.Z300Z.030.5Z75.13301.5Z0.5Z75.82.35/NH3-95/al还原再生实验结果图3示出了不同温度5%N~3-95%Ar还原再生后催化剂的脱硫脱硝活性.由图3（a）可以看出，当再生温度从Z50C升高至300C时，SOZ穿透时间和催化剂的硫容均增大，继续升高温度至330C，SOZ穿透时间和催化剂的硫容反而减小.经Z50，Z80，300和330C还原再生后，催化剂的硫容分别为4Z，48，60和54mg／g，其中在300C下还原再生后，催化剂的脱硫活性与新鲜催化剂的脱硫活性相近.由图3（b）可以看出，Z50C下5%N~3-95%Ar还原再生后，催化剂上NO转化率约为100%，Z80C下还原再生后，当反应90min时，催化剂上NO转化率仍为100%，继续延长反应时间，NO转化率缓慢降低.总体上讲，催化剂的脱硝活性随还原再生温度的升高而降低，还原再生后催化剂的脱硝活性高于新鲜样品的脱硝活性.图35/NH3-95/al还原再生对催化剂同时脱硫脱硝活性的影响Fig3Effectof5%N~3-95%ArreductiveregenerationonactivityforsimultaneousremovalofSOZandNOoverZ%VZO5／ACcatalyst表Z列出了不同温度5%N~3-95%Ar还原再生后催化剂的元素分析结果.可以看出，催化剂表面的硫含量随再生温度的升高而减小，即提高再生温度，催化剂表面有更多的硫被脱除.结合表1可以看出，5%N~3-95%Ar还原再生后催化剂表面的硫含量比相同温度下Ar热再生后的硫含量低，说明5%N~3-95%Ar还原再生效果比Ar热再生效果好.另外，还原再生后催化剂表面的氮含量高于新鲜样品表面的氮含量，说明采用5%N~3-95%Ar进行还原再生时氮元素可被吸附在催化剂表面，且氮含量随催化剂再生温度的升高而减小.从表1和表Z还可以看出，Ar热再生后样品中C含量比5%664催化学报第Z6卷NH3-95%ar还原再生后的C含量低，说明ar热再生时C烧失率大.表2不同温度5%NH3-95%ar还原再生后催化剂的元素分析结果Table2Elementalanalysisof2%V2O5／aCcatalystreductivelyregen-eratedby5%NH3-95%aratdifferenttemperatures!／CMassfraction（%）SNC2502.831.9770.32802.011.8978.03000.921.7179.23300.641.5080.2图4示出了不同温度5%NH3-95%ar还原再生后催化剂的IR谱.可以看出，经250C还原再生后，样品在1400cm-1处的谱峰强度增大，升高再生温度至280C，该峰强度减弱，说明VOSO4的含量随着再生温度的升高而减小.经250!300C下5%NH3-95%ar还原再生后，样品在1383cm-1处出现NH+4的振动峰.图4不同温度5%NH3-95%ar还原再生后催化剂的IR谱Fig4IRspectraof2%V2O5／aCcatalystreductivelyregeneratedby5%NH3-95%aratdifferenttemperatures（1）FreshV2O5／aC，（2）UsedV2O5／aC；UsedV2O5／aCregeneratedat：（3）250C，（4）280C，（5）300C，（6）330C为进一步确定不同温度还原再生后残留在催化剂表面的铵盐和VOSO4的含量，对样品进行了TPD分析，结果示于图5.可以看出，脱硫脱硝反应后V2O5／aC催化剂的TPD谱分别在293和315C处出现2个脱附峰.文献［6］报道负载在aC上的H2SO4的起始分解温度为200C，峰温为294C.担载在aC上的（NH4）2SO4／NH4HSO4的起始分解温度为250C，峰温为316C.担载在aC上的VOSO4的起始分解温度为265C，峰温为360C.因此，TPD谱中293C处的脱附峰可归属为H2SO4的分解，315C处的谱峰可归属为铵盐的分解，350!400C处的谱峰可归属为VOSO4分解释放出SO2的脱附.拟合计算结果表明，脱硫脱硝反应后，V2O5／aC催化剂表面的沉积物中含有44%的H2SO4，48%的铵盐和8%的VOSO4.经250C下5%NH3-95%ar还原再生后，催化剂在293和315C处仍有脱附峰出现，但峰强度减弱，说明催化剂上仍有部分H2SO4和铵盐未被脱除，同时样品在350!400C间的脱附峰明显增强，说明此时催化剂中VOSO4的含量增大，这与IR结果相吻合.280C还原再生后，TPD谱中SO2的脱出温度为250C，参照未再生前样品的TPD拟合曲线，认为催化剂上仍有部分铵盐未脱除.300C下还原再生后，催化剂上的铵盐可完全分解，而IR结果表明催化剂上仍有一定量的NH+4，由此推测此时催化剂中的NH+4可能不以硫酸铵盐的形式存在，而是以其他形式存在.330C下还原再生后，催化剂中未脱除的VOSO4与脱硫脱硝反应后催化剂中的VOSO4量相当，说明250!300C下还原再生后样品中的部分VOSO4是在再生过程中产生的.图55%NH3-95%ar还原再生后催化剂的TPD谱Fig5TPDprofilesof2%V2O5／aCcatalystreductivelyregenerat-edby5%NH3-95%aratdifferenttemperatures（1）UsedV2O5／aC；UsedV2O5／aCregeneratedat：（2）250C，（3）280C，（4）300C，（5）330C764第6期马建蓉等：再生方法对V2O5／aC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响图6不同温度5%NH3-95%ar还原再生后催化剂的XPS谱Fig6XPSprofilesof2%V205／ACcatalystreductivelyregeneratedby5%N~3-95%Aratdifferenttemperatures（a）N1!，（b）V2"；（1）FreshV205／AC，（2）UsedV205／AC；UsedV205／ACregeneratedat：（3）250C，（4）280C，（5）300C新鲜V205／AC催化剂的脱硝活性中心为VI0键，吸附在其上的N~3与N0发生SCR反应生成N2.反应后的催化剂用5%N~3-95%Ar还原再生后，其脱硝活性大大提高，尤其在250C下再生后，尽管表面有77%的硫未除去，催化剂上N0转化率仍保持在100%，且脱硝活性不随反应时间的延长而下降，说明此时的脱硝活性中心不同于新鲜样品.Zhu等［14］认为，在V205／AC催化剂表面形成的铵盐可作为N0进行SCR反应的活性中心.因此推测在250C还原再生后，催化剂表面生成大量铵盐，使其在较长的时间内表现出较高的SCR活性.提高再生温度，催化剂表面铵盐浓度降低，表现为反应初期催化剂的SCR活性较高，随着反应的进行，表面新增的含硫物质逐渐沉积，堵塞孔道，影响其SCR活性，N0转化率降低.新鲜样品在反应一段时间后，表面也有铵盐生成，但其脱硝活性却不升高，元素分析结果表明，此时生成的铵盐量小于再生过程中生成的铵盐量，说明再生后催化剂脱硝活性提高可能是由于其表面形成的铵盐较多，或是再生前后表面的铵盐存在形式不同所造成的.图6为不同温度5%N~3-95%Ar还原再生后催化剂的XPS谱.可以看出，新鲜催化剂的N1!XPS谱在401.4和399.2eV处出现2个谱峰，脱硫脱硝反应后，401.4eV处的谱峰强度明显增大，250C还原再生后，399.2eV处的谱峰强度增大，300C还原再生后，401.4eV处的谱峰明显增强.guimon等［15］报道N~+4中N的电子结合能约为401.4eV，N~-2中N的电子结合能为399eV.结合表1的元素分析结果，并通过拟合计算得出新鲜样品中的氮含量很少，其中N~+4和N~-2的含量分别为0.25%和0.16%，仅来自载体AC中的含氮官能团.脱硫脱硝反应后，催化剂表面N~+4和N~-2的含量分别为0.39%和0.26%.经250，280和300C还原再生后，催化剂表面的N~+4含量分别为0.94%，1.01%和0.96%，N~-2含量分别为0.62%，0.47%和0.34%.即脱硫脱硝反应后催化剂表面N~+4和N~-2含量增大，经5%N~3-95%Ar还原再生后，催化剂表面的N~+4和N~-2含量进一步增大.文献［16，17］报道，在炭或者碳纤维表面增大含氮官能团的含量可提高其脱硝活性，因此推测5%N~3-95%864催化学报第26卷Ar还原再生后，V205／AC催化剂脱硝活性大大提高是由于其表面的N~+4和N~-2含量显著增大的缘故.虽然催化剂表面含氮量随着再生温度的升高而减小，但是N~+4的含量基本不变，N~-2含量则随再生温度升高而降低，250C再生时，N~-2含量最大，此时催化剂的脱硝活性最高，说明形成的新SCR活性位不是以N~+4为主，而是以N~-2为主，或者N~-2的SCR活性比N~+4高.由图6（b）可以看出，新鲜V205／AC催化剂的V21XPS谱在517.4eV处出现一个谱峰，脱硫脱硝反应后，在516.2eV处出现一个新峰.文献［18］将517.4eV处的谱峰归属为V5+，将516.2eV处的谱峰归属为V4+.对不同催化剂样品进行拟合计算，结果表明新鲜催化剂中V5+的含量为90.9%，V4+的含量为9.1%.经250，280和300C下还原再生后，催化剂中V4+含量分别为18%，13%和7.3%，其中250C下还原再生的催化剂中V4+含量最大，这与IR和TPD结果相一致，进一步说明了再生过程中有部分V205转化为V0S04.由以上结果可以发现，在300C下采用5%N~3-95%Ar对反应后的V205／AC催化剂进行再生，可有效恢复其脱硫活性，并大大提高脱硝活性，这是由于除了原有的活性位V205，催化剂上又形成了新的活性位N~+4／N~-2.我们对V205／AC催化剂进行了14次脱硫脱硝反应-再生循环实验，再生温度为300C.结果表明，经过3次循环使用后，催化剂的活性逐渐稳定，硫容为70mg／g，N0转化率为100%，这说明催化剂表面未脱除的V0S04不影响其脱硫脱硝活性，因此推测催化剂上不能脱除的V0S04为一固定值，不随还原再生次数的增加而改变.在反应器出口发现有白色晶体存在，其IR谱在3117和1400cm-1处出现强吸收峰，归属为N~+4的振动，未观察到位于1376cm-1处的归属为S02-4中S=0键的振动峰［9］，样品在1113和619cm-1处出现归属于S02-3的吸收峰，这可能是由于再生过程中生成的S02及~20与过剩的N~3反应生成了亚硫酸铵盐的缘故.3结论采用水洗法对脱硫脱硝反应后活性下降的V205／AC催化剂进行再生，虽可除去催化剂表面的含硫物质，但活性组分V205也被洗掉，再生后催化剂的活性很低.采用Ar热再生法时，虽然催化剂的脱硝活性能恢复到新制备时的水平，但其脱硫活性很低.采用5%N~3-95%Ar在300C下对催化剂进行还原再生，催化剂的脱硫活性恢复良好，同时其脱硝活性明显提高，且再生过程产生的S02与N~3在室温下反应生成固体亚硫酸铵盐，可实现硫的资源化，简化后处理工艺，并提高脱硫脱硝反应的整体经济效益.参考文献1DautZenbergFM，NaderJE，vanGinnekenAJJ.chemEngProgr，1971，67（8）：862YehJT，DemskiRJ，StrakeyJP，JoubertJI.EnwironProgr，1985，4（4）：2233TsujiK，ShiraishiI.Fuel，1997，76（6）：5554IZCuierdoMT，RubioB，MayoralC，AndresJM.Fuel，2003，82（2）：1475KasaokaS，SasaokaE，Iwasaki~.BullchemSocJ1n，1989，62（4）：12266马建蓉，刘振宇，郭士杰.燃料化学学报（MaJR，LiuZhY，GuoShJ.JFuelchemtechnol），2005，33（1）：67ZhuZhP，LiuZhY，Niu~X，LiuShJ，~uTD，LiuT，XieYN.Jcatal，2001，197（1）：68张力，刘伟.辽宁化工（ZhangL，LiuW.LiaoningchemInd），1996，145（5）：169KhodayariR，Ingemar0CU.A11lcatalB，2001，33（4）：27710XieGY，LiuZhY，ZhuZhP，Liu@Y，MaJR.A11lcatalB，2003，45（3）：21311MaJR，LiuZhY，LiuShJ，ZhuZhP.A11lcatalB，2003，45（4）：30112RichterE.cataltoday，1990，7（2）：9313FredericksonLDJr，~ausenDM.Analchem，1963，35（7）：81814ZhuZhP，Niu~X，LiuZhY，LiuShJ.Jcatal，2000，195（2）：26815GuimonC，GervasiniA，AurouxA.JPhyschemB，2001，105（42）：1031616Fujitsu~，MochidaI，VerheyenV，PerryGJ，AllardiceDJ.Fuel，1993，72（1）：10917MuniZJ，MarbanG，FuertesAB.A11lcatalB，2000，27（1）：2718葛欣，尚志航，秦岩，卢志玉.光谱实验室（GeX，ShangZh~，@inY，LuZhY，chinJS1ectroscLab），2002，19（6）：819（EdY~M）964第6期马建蓉等：再生方法对V205／AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响