采用发射光谱和朗缪尔探针诊断低温低压氢等离子体

第 20卷 第 4期 2008年 4月 强 激 光 与 粒 子 束 HIGH POW ER LASER AND PARTICLE BEAMS Vo1．20，No．4 Apr．，2008 文章编号： 1001-4322(2008)04—0601—06 采用发射光谱和朗缪尔探针 诊断低温低压氢等离子体 朱永红 ， 吴卫东 ， 陆晓曼 ， 唐永建 ， 孙卫国 (1．I~Jfl大学 原子与分子物理研究所，成都 610065I 2．中国工程物理研究院 激光聚变研究中心，I~Jfl绵阳 621900) 摘 要： 使用发射光谱诊断法和 Langmuir探针诊断法，测量了螺旋波激发等离子体化学气相沉积装置 中产生的氢等离子体的发射光谱和电流一电压曲线。运用 日冕模型和 Druyvestey方法，对不同放电参数条件下 激发态氢原子密度、等离子体密度及电子能量分布的变化规律进行了研究。结果 表 关于同志近三年现实表现材料材料类招标技术评分表图表与交易pdf视力表打印pdf用图表说话 pdf 明：激发态氢原子密度随 射频功率增大而增大，随工作气压的增大先增大，后缓慢下降。等离子体密度随射频功率增大线性增大，随工 作气压的增加也是先增大，出现峰值后缓慢下降。电子平均能量随射频功率的变化是先增大，后达到平衡；随 着工作气压的增大逐渐减小。两种诊断方法得到的结果基本相符。在低温低压等离子诊断中，两种诊断方法 结合使用，可以得到更准确和更多的等离子体信息。 关键词： 等离子体诊断； 螺旋波等离子体化学气相沉积； 发射光谱 ； Langmuir探针； 日冕模型； Druyvestey方法 中图分类号 ： TL65 文献标识码 ： A 在激光惯性约束聚变(ICF)靶物理基础实验研究中，许多靶型都将含有的 H。一 薄膜作为烧蚀层材 料[1]。在使用低压等离子体化学气相沉积(LPP—CVD)技术制备 C H。一 薄膜时，等离子体的状态是决定薄膜 的沉积速率、结构和品质的关键因素口]。在 LPP—CVD方法中要用到大量的 H ，而 H 的分压值及其在等离子 体中的状态是影响 C H。一 薄膜的基本性质的重要因素之一。所以对 LPP—CVD中氢等离子体状态的研究是 非常重要的。在 LPP-CVD技术中产生的等离子体通常是非平衡态的冷等离子体。在使用传统 分析 定性数据统计分析pdf销售业绩分析模板建筑结构震害分析销售进度分析表京东商城竞争战略分析 方法对这 类等离子体进行诊断时，往往要假定等离子体满足局部热力学平衡rz-4q，电子能量满足 Maxwel1分布Is-6]，这就 使诊断结果与真实值出现较大偏差。而本文中采用的日冕模型和 Druyvestey方法均不需要在满足上述假定 的条件下使用，诊断结果更精确；利用发射光谱和 Langmuir探针法对螺旋波等离子体化学气相沉积(HWP- CVD)装置中产生的氢等离子体进行了诊断，计算了等离子体的电子平均能量和电子密度，分析了等离子体放 电参数对等离子体状态的影响。 1 实验装置 实验在一套带有诊断装置的 HWP—CVD设备中进 行，诊断装置中配有光谱采集装置和探针诊断电路，如 图 1所示。采用机械泵一分子泵组成抽气系统，本底真 空 1．0×10一 Pa，射频源频率为 13．56 MHz，放电电极 采用 13 cm的 Nagoya m型天线，放电管为内径 3 cm、 长度 50 cm的石英管。 等离子体辉光通过位于真空室侧壁上的聚焦系统 进入光谱仪入射狭缝，光电倍增管输出的微弱信号由弱 电流放大器放大后输人数据采集卡，由微机控制采集并 输出数据。探针根据 GodayⅢ和 Chenc。 提出的探针射 Fig．1 Schematic representation of HWP‘CVD setup with diagnosis devices 图 1 带有诊断装置的 HWP-CVD设备图 频补偿方法设计，针体是一根长 50 mm 、直径为0．15 mm的钼丝，针尖有 8 mm暴露于等离子体中，在外部套 *收稿日期：2007—09—13I 修订日期：2008—03—04 基金项目：中国工程物理研究院重大基金资助课题(2005Z0805) 作者简介：朱永红(1982一)，男，硕士生，主要从事低温等离子体诊断研究 zhuqiaol012@126．Com。 联系作者：吴卫东，研究员，主要从事薄膜物理研究；wuweidongding@163．com 维普资讯 http://www.cqvip.com 602 强 激 光 与 粒 子 束 第 2O卷 上金属管作为补偿电极并与探针相连，探针尾部接上一个低通滤波电路和一个 LC谐振回路，滤除干扰信号， 扫描电压范围为一8O～+8O V。 2 理论分析方法 对于低密度非平衡等离子体而言，局部热力学平衡的假设是不能成立的，所以不能利用二谱线法计算电子 温度，也不能利用 Stark效应计算电子密度 。但是，日冕模型是目前应用在低密度非平衡等离子体中的一种 较好的模型，实验中氢气是稀薄气体，因而可借用日冕模型来分析等离子体状态[1。’u 。 矗≈ e HXem，di + ／2e H。X m，diss= ( HX m，dIf+ H。X。m，di。。) (1) 矗。≈ nHX。 ，H。 (2) 式中： 矗是激发态氢原子密度； 为电子密度； w为基态氢原子密度；X 为原子发射系数； 为基态氢分 子密度；X 为分子离解激发系数；X ， 。为振动激发系数。 螺旋波等离子体是非平衡态等离子体，电子的能量偏离 Maxwel1分布n 。因此，不能采用常规的求 In／。一 斜率的方法来求等离子体参数。本文使用的探针分析方法是 Druyveste~r方法，它与电子能量是否满足 Maxwel1分布无关n 。电子能量几率函数 (EEPF)厂(￡)和电子能量分布函数(EEDF)F(￡)的计算根据 Druyvesteyn公式 一 (砉) ㈤ F(￡)一 ￡l／ 厂(￡) (4) 一 I—f(e)de (5) E一 I一 (e)de (6) 式中：A 为暴露在等离子体中的探针表面积； 和 1分别为探针的偏置电压和探针所收集到的电流；e为电子 电量；m 为电子的质量；￡为电子能量。对于非 Maxwel1分布的电子能量分布，有效电子温度 可以用电子 平均能量 E来表示 引，而电子平均能量 E和电子密度 通过式(5)、式(6)得到。 3 结果与分析 3．1 光谱诊断结果 实验测得的氢等离子体在 400~500 nm与600~700 nm之间的谱图如图2所示，其中，射频功率为4O w， 压强 2．0 Pa，氢气流量( 标准 excel标准偏差excel标准偏差函数exl标准差函数国标检验抽样标准表免费下载红头文件格式标准下载 状态下)为 1O mL·rain_。。图中标出的是 Balmer线系的前三条谱线：H ，HB， H 。在日冕模型中，如果忽略实验中基态氢原子密度和基态氢分子密度变化，那么激发态氢原子密度与电子 数密度成正比关系，而激发态氢原子的数目直接关系到氢原子谱线的强度。因此我们可用氢的三条谱线 H。、 H8和 H 的相对强度变化来间接反映等离子体状态。 ‘ ．量 ．三 篙 譬 ．量 兰 Fig．2 400~ 500 nm and 600~ 700 nm emission spectra of hydrogen 图 2 氢等离子体 400～500 nm和 500～600 nm发 光谱图 图 3所示为 H ，HB，H 强度随射频功率和工作气压的变化情况。射频功率 P 增大，H。，H口，H 强度几 乎线性增大。H 峰的强度随工作气压 P的增大先增大，后下降，在 2．5 Pa左右达到最大值。HD，H 强度随 维普资讯 http://www.cqvip.com 第 4期 朱永红等：采用发射光谱和朗缪尔探针诊断低温低压氢等离子体 603 充气压的增加始终减小，但在工作气压较低时变化很小。 墨 重 量 墨 至 黑 sity with RF power and filling pressure 图 3 Ha，Hp，H 强厦 随射频功率和 -1-作气压 的变化 对于高密度低气压放电，等离子体的参量和馈入射频功率、气体压强等放电条件关系可由等离子体整体 模型描述口 。由于氢等离子体是一阶电离等离子体，7／。~---r／ ，故可以用 7／。表示等离子体密度 s-。当吸收功率 为 P。 时，等离子体密度 7／。一 -Pob5／uB(To)e(2,tR。hL+2~RLbhR) (7) (To)对应离子的玻姆速度；^ 和 h 为轴向和径向约化密度参数；b为磁场轴向约束参数；R和 L为等离子 体柱区半径和长度。由式(7)看出，等离子体密度与吸收功率成正比，因此本实验中随着馈入射频功率的增大， Balmer系的三条谱线的强度是随着等离子体密度的增大而接近线性增大。随工作气压的增大，粒子间碰撞几 率增大，电子能量由于碰撞而下降，导致 Balmer系的发射系数降低[ ]，由式(1)可得激发态氢原子密度减小， 即等离子体中活性基团数目下降。 3．2 探针诊断结果 由式(3)可知 EEPF与 曲线的二次微分成正 比，对于测量的原始数据采用“多项式拟合”法处理[1 ， 即使用一个多项式解析的函数来描述实验曲线，然后求 二次微分得到 EEPF。实验结果处理后如图4所示。 图 5示 出不同射频功率下的电子能量分布函数 EEDF，图6示出了电子平均能量E和电子密度 。随射 频功率的变化情况。EEDF在高能区有一个较长的尾 巴，随着射频功率的增大，分布曲线的高能尾巴逐渐增 长，E随射频功率 PRF的增大而增大，在约 80 W 时达到 最大值 ，然后略有下降并逐渐趋近饱和；而 。随PRF的 g E／eV Fig．5 Electron energy distribution function EEDF with different RF power 图 5 不同射频功率下的电子能量分布函数 EEDF v Fig．4 I-V characteristics measured with polynomial fit 图4 不同射频功率下多项式拟合后的 I．V曲线 > g _u 2 P Fig．6 Variation of electron average energy E and electron density ne with RF power 图 6 电子平均能量和电子密度随射频功率的变化 维普资讯 http://www.cqvip.com 604 强 激 光 与 粒 子 束 第 2O卷 增大线性增大，最大值达到 10 z cm一。量级。根据Degeling等 得到的结果，当射频输人功率逐渐增大时，相 应的等离子体密度由低变高，螺旋波天线与等离子体之间由电容性耦合转为电感性耦合。等离子体密度由与 射频输入功率平方根成正比变为与射频功率成正比的关系。 。C P 。 。C PRF (8) 从图6中可以看出，电子密度随射频功率线性增大，说明在本实验功率条件下， 与 PRF符合式(5)的电感 耦合模式。所以增大射频功率是获得高密度等离子体的有效方法。而随着功率增大，电子平均能量 E随之增 大。但随着电子密度的持续增大，电子平均 自由程减小，碰撞几率增大，电子由于碰撞损失的能量增多，当电子 获得的能量与其碰撞损失的能量达到平衡时，平均电子能量达到饱和。 图7示出了不同工作压强下电子能量分布函数 EEDF，图8示出了电子平均能量 E和电子密度 。随工作 气压的变化情况。随着工作气压的增大，电子能量分布曲线的高能尾巴逐渐缩小，说明电子从高能区向低能区 运动，电子能量分布区域变窄。电子平均能量E随工作气压增加而降低，而电子密度 先增大，出现一个峰值 后逐渐减小。说明存在一个最佳的气压条件，使得等离子体密度达到最大，此气压范围在 2～4 Pa之间。 Fig．7 Electron energy distribution function EEDF with different pressures 图 7 不同工作气压下的电子能量分布函数 EEDF 86 ： 5 暑 43 2 ～ — l 2 3 4 5 6 7 8 #Pa Fig．8 Variation of electron average energy E and electron density ne with pressure 图8 电子平均能量 E和电子密度随工作气压的变化 低压氢等离子体中的二次电子、原子、不同态分子和离子主要是由电子与氢分子的碰撞产生的。由文献 El5-1中的e-H。碰撞电离截面 可得： 随着电子能量的增加先迅速上升并达到最大值，当电子能量超过某一 阈值后 会缓慢下降。 当保持功率不变，工作气压 P增大时，单位体积内的粒子数目增加，电子的平均自由程减小，碰撞加剧，导 致电子能量损耗增大，电子平均能量 E减小。此时的 e—H。碰撞电离截面渐渐增大，氢气电离率增大，导致电 子密度 增大。当电子能量降到一定值时，e—H。碰撞电离截面达到最大，碰撞几率最大，此时的电子密度有 最大值。电子能量继续减小，e—H。碰撞电离截面迅速变小，碰撞几率下降，导致电子密度减小。此外，等离子 体中电离过程和复合过程是共存的。在工作气压较低时，电离占优势，压强升高后，复合占优势，这也是存在一 个 峰值的原因。 3．3 讨 论 比较图 3(a)、图6及图 3(b)、图8可得：采用光谱法和探针法诊断得到的结果基本相符。根据 日冕模型， 在忽略基态氢原子密度和基态氢分子密度变化的情况下 ，电子密度与激发态氢原子的密度成正比，由氢原子 Balmer系的光谱强度的变化趋势可以表征等离子密度的变化。在射频功率增大时，氢原子光谱强度接近线性 增大，由探针分析得到的等离子体密度几乎也是线性增大的。随着工作气压的增大，H。、H口和 H 的相对强度 先增大，后减小，出现一个峰值，而探针法得到的等离子体密度在 2～4 Pa间也会出现峰值，两种诊断方法结果 吻合很好。 在实验所测的氢等离子体光谱中，氢原子的Balmer系谱线最明显，可以将 Balmer系谱线作为特征谱线， 由此谱线的强弱可以定性地表征活性氢原子的多少；当等离子体中通人有机单体时，将消耗掉一部分活性氢原 子，此谱线将减弱，减弱的多少与通人有机单体的反应程度有关。因此，氢原子特征谱线的强弱是研究 LPP— CVD最佳工作条件的很好的参考量。但是对于非平衡态的等离子体采用光谱诊断时，目前还没有很好的理论 分析模型对电子温度和电子密度的变化进行定量分析。由 Langmuir探针诊断法，可以由 I_ 曲线计算出等 维普资讯 http://www.cqvip.com 第 4期 朱永红等；采用发射光谱和朗缪尔探针诊断低温低压氢等离子体 605 离子体的密度和电子温度、电子能量的分布曲线等主要的等离子信息，可以直接反映实时的等离子体的参数， 特别是在薄膜制备过程中，可以对沉积过程进行实时监测，获得等离子体参数对薄膜的影响。但这种方法对等 离子体干扰大，诊断结果误差相对较大。因此，在低温低压等离子体的诊断中，两种方法结合使用可以得到更 多更准确的等离子体信息。 4 结 论 采用发射光谱法和 Langmuir探针法同时对 HWP—CVD中产生的氢等离子体进行了诊断，并对实验结果 进行了分析和讨论。结果表明：激发态氢原子密度随射频功率增大而增大，随工作气压的增大先增大，后缓慢 下降；等离子体密度随射频功率增大线性增大，随工作气压的增加也是先增大出现峰值，后缓慢下降；电子平均 能量随射频功率的变化是先增大并达到平衡，而后随着工作气压的增大逐渐减小，在 2～4 Pa之间存在最佳值 使电子密度达到最大。两种诊断方法得到的诊断结果基本相符，在低温低压等离子体的诊断中，两种方法结合 使用，可以得到更准确和更多的等离子体信息。 参考文献： [1] 吴卫东，罗江山，黄勇，等．H2及 H 对 Hl一 薄膜表面状态的影响[J]．强激光与离子束，2000，12(5)；593—596．(Wu W D，Luo J S，Huang Y，et a1．The effect of H2 and H Oil C Hl一 film surface state．High Power Laser and Particle Beams，2000，12(5)；593-596) [2] Ma J，Pu Y K．Tuning the electron temperature of a nitrogen plasma by adding helium and argon[J]．Physics of Plasmas，2003，10(10){ 4118—4122． [3] Harilal S S，Issac R C，Bindhu C V，et a1．Optical emission studies of C2 species in laser-produced plasma from carbon[J]．Journal of Phys— ics D ：Applied Physics，1997，30 l 1703—1709． [4] 唐平瀛，刘铁，丁伯南，等．高频离子源等离子体光谱诊断[J]．强激光与粒子束 ，2003，15(3)：293-296．(Tang P Y，Liu T，Ding B N，et a1． Spectroscopic diagnosis ofRFion source plasma．HighPo~erLaser and ParticleBeams，2003，lS(3)l293。296) [5] Godyak V A，Piejak R B，Alexandrovich B M．Probe diagnostics of non—Maxwellian plasmas[J]．Journal of Applied Physics，1993，73(8)l 3657—3663． [6] Andruezyk D，Tarrant R N，James B W，et a1．Langmuir probe study of a titanium pulsed filtered cathodic arc discharge[J]．Plasma Sources Sci Technol，2006，15{533-537． [7] Godyak V A，Pi~ak R B，Alexandrovich B M．Measurements of electron energy distribution in low-pressure RF discharges[J]．Plasma Sources Sci Technol，1992，1 l 36—58． [8] Sudit I D，Chen F F．RF compensated probes for high-density discharges[J]．Plasma Sources Sci Technol，1994，3 l 162—168． [9] 罗利霞，吴卫东，孙卫国，等．低压甲烷等离子体发射光谱诊断[J]．真空科学与技术，2007，27(3)：203—207．(Luo L X，Wu W D，Sun W G， et a1．Optical emission spectroscopy diagnosis of the low-pressure methane plasma．Journal Vacuum Science and Technology，2007，27(3){ 203—207) [1O] Gathen V S，Dabele H F．Critical comparison of emission spectroscopic determination of dissociation in hydrogen RF discharges[J]．Plasma Chem Plasma Proc，1996，16：461-486． [11] 王加扣，吴卫东，孙卫国，等．螺旋波激发氢等离子体光谱诊断[J]．强激光与粒子束，2005，17(10)；1513—1517．(Wang J K，Wu W D，Sun W G．et a1．Spectroscopy diagnosis of hydrogen plasma excited by helicon—wave．High Power Laser and Particle Beams，2005，17(10){ 1513—1517) [12] 牛田野，曹金祥，刘磊，等．低温氩等离子体中的单探针和发射光谱诊断技术[J]．物理学报，2007，56(4)；2330_2336．(Niu T Y，Cao J x， Liu L，et a1．The techniques of single probe and emission spectroscopy diagnostics in low temperature argon plasmas．Acta Physica Sinica' 2007，56(4)：2330-2336) [13] Godyak V A，Kolobov V I．Effect of collisionless heating on electron energy distribution in an inductively coupled plasma[J]．Phy Rev Lett，1998，81{369-372． [14] 于威 ，王保柱，杨彦斌，等．螺旋波等离子体化学气相沉积纳米硅薄膜的光学发射谱研究[J]．物理学报，2005，54(5)；2394—2398·(Yu W， W ang B Z，Yang Y B，et a1．Optical emission diagnosis of helicon-wave-plasma —enhanced chemical vapor deposition of nanocrystalline sili— con．Acta Physica Sinica，2005，54(5){2394—2398) [153 赵化侨．等离体化学与工艺[M]．合肥；中国科学技术大学出版社，1993；9-55．(Zhao H Q，Plasma chemistry and processing·Hefei；Uni— versity of Science and Technology of China Press，1993：9-55) [16] Behringer K，Fantz U．The influence of opacity on hydrogen excited-state population and applications to low-temperature plasmas[J]·New -，Phys，2000，2(23){1-19． [17] Fujita F，Yamazaki H．Determ ination of electron energy distribution function of plasmas by digital processing from Langmuir probe charac— teristic[J]．Jpn J Appl Phys，1990，29(10){2139—2144． 维普资讯 http://www.cqvip.com 6O6 强 激 光 与 粒 子 柬 第 2O卷 E183 Degeling A W，Jung C O，Boswell R W，et a1．Plasma production from helicon wavesEJ3．Physics of Plasmas，1996，3(7)：2788—2796 Diagnosis of hydrogen plasmas pressure by spectroscopy at low temperature and low and Langmuir probe ZHU Yong—hong ， WU Wei—dong。”， LU Xiao-man ， TANG Yong-jian。， SUN Wei-guo (1．Institute of Atomic and Molecular Physics，Sichuan University，Chengdu 610065，China； 2．Research Center of Laser Fusion，CAEP，P．0．Box 919—987，Mianyang 621900，China) Abstract： The emission spectroscopy and V characteristics of hydrogen plasmas excited in helicon-wave plasma chemical vapor deposition(HW P-CVD)device have been measured by emission spectroscopy method and Langmuir probe．The density of the excited hydrogen atoms，plasma density and electron energy distribution function(EEDF)were analyzed by corona model and Druyvestey method．The results indicate that the density of the excited hydrogen atoms increases with the increase of input power while decreases with the increase of pressure．The plasma density increase linearly with the increase of input power and reaches 10 。cm～ ．The plasma density increases to a peak value and then decreases with the increase of pressure．The electron average en— ergy increases gradually then gets saturated with the increase of input power and decreases with the increase of pressure．The re— suits obtained from two methods were accordant．In the diagnosis of plasmas at low temperature and low pressure，combining the two methods can get more accurate information of plasma． Key words： Plasma diagnosis； HW P-CVD； Emission spectroscopy； Langmuir probe； Corona model； Druyvestey method； 维普资讯 http://www.cqvip.com