广东家庭室内飞尘十溴二苯乙烷和十溴联苯醚的含量及其人体暴露评估（可编辑）

广东家庭室内飞尘十溴二苯乙烷和十溴联苯醚的含量及其人体暴露评估（可编辑） 华南师范大学学报 自然科学版 ,,,,年,月 ,,,,,,,,,,,,,,,,，,,,,,,,,,,，,,,,，,, 第,,卷第,期 ,,,(,,,, ,,,,,,,,,，,,,,,,，,，,, ,,,(,, ,,(, 文章编号,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,, 广东家庭室内飞尘十溴二苯乙烷和 十溴联苯醚的含量及其人体暴露评估 , , , , 管玉峰 涂秀云 吴宏海 岳 强 ,(华南师范大学化学与环境学院环境理论化学省部共建教育部重点实验室广东广州,,,,,, ,(韶关学院英东生物工程学院广东韶关,,,,,, 摘要,,,,年,,,月在广东省韶关清远等,,个地区采集了,,个家庭室内飞尘样品分析了其,,,,,和,,,,,, 的残留状况评估了室内飞尘所含十溴联苯醚,,,,,,及其替代物十溴二苯乙烷,,,,,对人体的暴露风险(结 果表明,,,,,和,,,,,,在所有样品中均可检出检出范围分别为,, ,,,,,,,, ,,,,,,,,,,均值分别为 ,,,,,,,,,,,采样家庭室内飞尘,,,,,,的含量处于较低水平而,,,,,却处在较高水平,,,,,残留量可能已 超过,,,,,,(成人和儿童通过室内飞尘摄入的,,,,,平均日暴露量分别为, ,,,, ,,,,,,?,,,而,,,,,, 则分别为, ,,, ,,,,,,,,?,,,儿童,,,,,和,,,,,,的最高日暴露量分别达,, ,, ,,,,,,,?,,,显示 儿童处于相对较高的,,,,,和,,,,,,暴露风险( 关键词十溴二苯乙烷十溴联苯醚家庭室内飞尘人体暴露 中图分类号,,,,(, 文献标志码, ,,,,,(,,,,,,(,,;,,,(,,,,(,,(,,, 十溴联苯醚,,;,,,,是用途最为广泛的溴代 污染状况评估其潜在的人体暴露风险( 〔,〕 阻燃剂之一 (具有持久长距离迁移及人体健康 〔,〕 负作用等潜在危害特性 (目前已在欧美等国家和 , 方法与材料 〔,〕 地区被禁用或限制使用 ( 十溴二苯乙烷简称,,,,,与,,,,,,相近 ,(, 样品采集与处理 〔,〕 ,,,,年 ,,月分别于广东省韶关清远肇 且性质更加优异 (在我国已被广泛用在电子电 〔,〕 庆云浮河源惠州江门佛山广州从化珠海东 器电线纺织等的纤维和聚酯材料中 开始逐渐 取代,,,,,,(近年来发现,,,,,在全球水气土 莞等珠江流域采集了房龄在,,,,年间的,,户家 壤和沉积物等环境介质中已广泛分布〔,,,〕对水生 庭的床下柜面门窗框等室内降尘样品(样品采集 〔,,〕 生物哺乳动物和鸟类等存在生物富集转换及内分 方法详见德国工程师协会,,，,,,,,,,,, (即将 〔,〕 柔软的毛质刷子在采样前分别用蒸馏水清洗干净 泌干扰等生物产生负效应作用 (因此,,,,,可 能造成的环境和人体健康的潜在危害已逐渐受到环 低温烘干再用正己烷清洗晾干并包于锡箔纸中用 境科学界的高度关注( 于采样采集的样品于,,,?冷冻储存待分析( ,,,,,和,,,,,,可随污染的环境介质和相 飞尘样品过, ,,,不锈钢筛称取,,并添加 关产品的使用接触进入人体(室内环境成为人类暴 回收率标样后用 ,,,,,体积比为,?,?,的正己 露有害物质的重要场所其中室内飞尘摄入是人体 烷,二氯甲烷,丙酮混合溶剂索氏提取,,,将提取 暴露于溴代阻燃剂最主要的途径之一〔,,,〕(因此 液用,,,,,,,,,,,,,,,,,自动浓缩仪浓缩并置换 有必要对居民住宅室内飞尘 ,,,,,,和,,,,,的 溶液为正己烷后定容至 ,,,转移至多层硅胶,氧 污染和人体暴露情况进行评价但相关研究国内还 化铝复合层析柱用,,,,体积比为,?,正己烷,二 鲜有报道(本研究以广东省,,个地区,,户家庭为 氯甲烷混合溶剂淋洗将洗脱液浓缩并用氮气定容 研究对象通过分析室内飞尘,,,,,和,,,,,,的 至, ,,,加入内标进行,,,,,分析(详细的处 收稿日期,,,,,,,,,, 基金项目国家自然科学基金项目,,,,,,,,中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室项目,,,,,,,,,, 通讯作者,,,？,,,,,,,,,,,,(;,,( 第,期 管玉峰等广东家庭室内飞尘十溴二苯乙烷和十溴联苯醚的含量及其人体暴露评估 ,, 理流程见文献〔,,〕 颗粒吸附性可通过进食呼吸皮肤接触等途径进入 〔,,〕 ,(, 仪器分析及色谱条件 人体造成健康风险 (飞尘摄入是人体 ,,,,, 采用岛津 ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,质谱联 ,,,,,,等溴代化合物的重要暴露途径之一其人体 〔,,〕 用仪选择负化学离子源,,，和离子检测模式 暴露量，,,,,,?,,,可通过以下公式评估 , ,，,及,,,,,,,,, ×, ,,,, ×, ,, , ，,,，,×, ×，,×, ×,,,,, , μ , ,,,, ,,, 式,中, 为飞尘中目标化合物质量分数,,,, 色谱柱进行分析(升温程序初始柱温,,,?保持 ,,,, ,,,,以,,?,,,,的速率升至,,,?保持, ，,为人体对飞尘的日摄入量,,,,,,,，,为 ,,,再以,,?,,,,的速率升至,,,?保持 ,, ,,,,,和 ,,,,,,的生物有效性常取 ,,,或 ,,,,值, 为时间,,,成人和儿童每日待在家 ,,,(其他条件载气为高纯氮反应气为甲烷离 ,,, 〔,〕 子源温度,,,?界面温度,,,?无分流进样 , 中的时间均值分别约, ,,, ,,,,, ,,为单位 μ,,,,,,的扫描离子为 ,,,,,,和,,,,,,,, 转换因子,,为人体质量成人和儿童均值常分别 的扫描离子为,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,,和,,( 取,,,,,,( ,(, 质量保证与质量控制 , 结果与讨论 外空白实验空白空白加标和平行样等质量保 证与质量控制,,,,,样品每个分析样品包括 ,(, 飞尘中,,,,,和,,,,,,的含量 ,,,,,样品都添加回收率指示标样(指示标样 对韶关清远等 ,,个地区,,户家庭室内飞尘 ,,,,,,,,,,回收率,, ,,?,, ,,(实验选择标 样溴代阻燃剂十溴联苯醚,,,,,,及其新型替代 准曲线的最低浓度作为本次实验报告检测限 阻燃化合物十溴二苯乙烷,,,,,的检测结果显 ,,,(最后结果没有经回收率校正( 示,,,,,和,,,,,,在所有室内飞尘样品中均可 ,(, 数据分析 检出且具有较高的残留水平表,( ,,,,,和,,,,,,都具有相对较高的亲脂性和 表, 广东家庭室内飞尘,,,,,和,,,,,,的残留状况 ,,,,,, ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;, ,, ,, ,,,,,, ,,,,,质量分数,,,?, ,,,,,,质量分数,,,?, 采样区域 范围 均值 中间值 范围 均值 中间值 ,,,,,, 韶关,,,,,, ,,(,,,,,, ,,,, ,,, ,,(,,,,, ,,, ,,(, ,(,,?,(,, , , 清远,,,,,, ,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,(,,,,(, ,,(, ,,(, ,,(,?,,(, , , 肇庆,,,,,, ,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,(,,,,,, ,,, ,,, ,,(,?,,(, , , 云浮,,,,,, ,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,(,,,,,, ,,, ,, ,,(,?,,(, , , 河源,,,,,, ,,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,(,,,,, ,,, ,,(, ,,(,?,,(, , , 惠州,,,,,, ,,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,(,,,,, ,,, ,,, ,,(,?,,(, , , 江门,,,,,, ,,(,,,,,, ,,,, ,,,, ,,(,,,,, ,,, ,,(, ,,(,?,,(, , , 佛山,,,,,, ,,,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,(,,,,, ,,, ,,, ,,(,?,(,, , , 广州,,,,,, ,,,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,,(,,,,, ,,, ,,, ,,(,?,,(, , , 珠海,,,,,, ,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,(,,,,(, ,,(, ,,(, ,,(,?,,, , , 东莞,,,,,, ,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,(,,,,, ,,, ,,, ,,(,?,,(, , , 总量,,,,,,,,,,(,,,,,,, ,,,, ,,,, ,(,,,,,, ,,, ,,(, ,,(,?,,(, , , 注,为城镇采样点数,为乡村采样点数( , , ,(,(, ,,,,,, 室内飞尘样,,,,,,的质量分数范 只有, ,,, ,,, ,,,,,,( 围为, ,,,,,,,,,,均值和中间值分别达,,,,, , 对 ,,,,,,浓度的分析表明城镇家庭室内飞 ,,,,表,不同采样点飞尘,,,,,,的含量差别较 尘,,,,,,的含量显著高于农村区域家庭,, 大如肇庆和广州,户城区居民的家庭室内飞尘 , ,,,不同地区的飞尘样品中,,,,,,污染水平 ,,,,,,的质量分数分别高达,,,,,,,,,,而云浮和 没有明显差别韶关云浮河源等地区家庭飞尘 肇庆等,户农村家庭飞尘,,,,,,的质量分数则分别 ,,,,,,的含量只略低于珠三角地区佛山惠州 ,, 华 南师 范 大 学 学报 自然科 学版 第,,卷 江门广州等(值得注意的是佛山广州从化和惠 州等城镇家庭,,,,,,的残留量与农村家庭基本相 近而肇庆云佛韶关河源等区域城镇家庭 ,,,,,,含量却明显高于农村家庭(经济发展和人 民生活水平的不平衡可能影响着各地区的消费状 况进而影响其室内飞尘 ,,,,,,等有机污染物的 残留状况( 与国内外研究相比表,本研究 ,,,,,,的 质量分数范围处于已有报道数据的低端其含量 ,,,,,,,只比巴基斯坦家庭室内飞尘 ,,,,,, ,, ,,,,,略高低于日本瑞典比利时英国和 中国广州市区,,,,,,的含量(本研究飞尘样品主 要来自韶关清远河源等经济发展相对缓慢地区的 家庭居民家庭电子电器等耐用消费产品拥有量曾 远落后于佛山广州等珠三角地区更落后于美国 英国等发达国家而以,,,,,,为主的商业,,;,,,, 曾是电子电器等产品中最重要的阻燃添加化合物( 因此室内飞尘,,,,,,残留水平可能与其家庭电子 电器等输入源的拥有量有关( 图, 农村和城镇家庭室内飞尘,,,,,,和,,,,,,, ,(,(, ,,,,, ,,,,,在广东省家庭室内飞尘的 的含量 残留研究显示其含量范围为,, ,,,,,,,,,,, ,,,,,,, ,,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,, 均值和中间值分别为,,,,,,,,,,,,珠三角惠 ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,, ,,,,,,,, 州珠海江门佛山等家庭飞尘 ,,,,,的含量与 韶关清远肇庆河源等偏远地区,,,,,的水平 飞尘,,,,,,,,,,,,的比值都在, ,,,,,,之间 相近图,(,,,,,的整体统计分析显示城镇家 总体均值高达,, ,表,其中惠州清远珠海等 庭,,,,,的含量与农村家庭差异显著,,, ,,, 区域家庭飞尘,,,,,,,,,,,,的比值相对略高但 图,城镇或农村家庭间的室内,,,,,含量常表 家庭,,,,,,,,,,,,的比值在地区间及其城镇与 现出较大的差别例如韶关相近的,户农村家庭样 农村间没有明显的不同表明新型溴代阻燃剂 ,, 的,,,,,含量相差 ,,倍含量分别为 ,,,,,,, ,,,在广东家庭室内飞尘的残留水平已超过 ,,,,河源,户城镇家庭的,,,,,含量相差高达 , ,,,,,而作为 ,,;,,,,的主要替代化合物,, ,,倍分别为,,,,,,,,,,,,(韶关清远等地区 ,,,在广东家庭消费品中的使用量可能已超过 的经济近年发展很快随着居民家庭电子电器的快 ,,,,,,(,,,,等〔,,,〕的报道表明电子垃圾拆卸 速更新和普及,,,,,作为,,,,,,的主要替代阻 区室内飞尘和大气 ,,,,,,,,,,,,的比值分别只 燃产品已广泛的分布在家庭室内飞尘中( 有, ,,和 , ,,而欧美国家室内飞尘 ,,,,,, 与其它报道相比表,本研究的,,,,,含量 ,,,,,,的比值也多在, ,以下〔,,,〕表,(以上 只低 于广州市 区室 内飞尘 的 ,,,,,含 量 表明,,,,,阻燃产品已在广东被广泛使用近年 〔,〕 ,,,,,,,, 高于比利时英国美国等飞尘样 来居民家庭中含 ,,,,,的消费品快速增长,, 的,,,,,含量〔,,,〕处于已有研究报道的高值区( ,,,也分布在广东各环境介质中( ,(, ,,,,,,,,,,,,的比率 室 内飞尘 的 ,,,,,,,,,,,与 ,,,,,, 研究数据显示广州市区室内飞尘 ,,,,,, , ,,,,,,分别显示了正相关和负相关性图,, 分 ,,,,,,的比值为 , ,,广州城区大气 ,,,,,, 别只有, ,,和, ,,揭示出当前研究家庭 ,, ,,,,,, 〔,〕 的比值为, ,, 表明广州家庭室内飞尘 ,,,,,,,,,,的比值不稳定增大(也就是说某些 ,,,,,的含量已经接近或超过 ,,,,,,城区大气 家庭室内,,,,,与,,,,,,的含量同步增大而另 ,,,,,接近,,,,,,(而当前研究所涉及地区家庭 一些家庭可能因购置了大量新型高档产品室内 第,期 管玉峰等广东家庭室内飞尘十溴二苯乙烷和十溴联苯 醚的含量及其人体暴露评估 ,, ,,,,,,含量变化较小而 ,,,,,含量却增高飞 明显可能与近年当地经济的快速增长居民购置生 快(这种情况在韶关清远肇庆及河源等地区尤为 活消费品量的快速增长有关( 表, 不同地区家庭室内飞尘,,,,,和,, ,,,,的残留比较 ,,,,,, ,,,;,,,,,,,,,;,,,,,,,, ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,,,,, ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,, 地点 ,, ,, ,,,,,, ,,,,,质量分数,,,?, ,,,,,,质量分数,,,?, 采样时间 范围 均值 中间值 范围 均值 中间值 ,,,,,, 〔,,〕 ,,,,,,,, ,,, ,,, ,,,,,,, ,,, ,,, ,(,,, 比利时 ,,,, 〔,,〕 ,,,,,,, ,,, ,, ,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,(,,, 英国 ,,,,,,,,, 〔,〕 ,,,,,,, ,,, ,, ,,,,,,,,,, ,,,,,, ,,,, ,(,,, 英国 ,,,,,,,,, 〔,,〕 ,,,,, ,,(, ,, ,,,,,,, ,,(, ,,(, ,(,,, 巴基斯坦 ,,,, 〔,,〕 ,,,,,,, ,, ,, ,,,,,,, ,,,, ,,, ,(,,, 新西兰 ,,,, 〔,,〕 ,,,,,, ,,(, ,, ,,(,,,,,, ,,, ,,, ,(,,, 瑞典 ,,,, 〔,,〕 ,,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,(,,, 广州 ,,,,,,,,, 广东,,,, ,,(,,,,,,, ,,,, ,,,, ,(,,,,,, ,,, ,,(, ,,(,,, 注释,,未检出或低于检测限( 及成人暴露,,,,,的风险可能还需跟进研究( 表, 广东人群对家庭室内飞尘,,,,,和,,,,,,的日摄入量 ,,,,,, ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,, ,,,,,,,,,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,, ,, ,,,,,?,,, 儿童,,,,个月 成人,,,岁 目标物 均值 中间值 均值 中间值 灰尘摄入量均值区,,,,,, ,, ,, 图, 家庭室内飞尘 ,,,,,和,,,,,,的含量与 ,,,,,, ,,,,, ,,(,, ,(,, ,(,, ,(,, ,,,,,,比值的关系 ,,,,,, ,(,,, ,(,,, ,(,,, ,(,,, ,,,,,,, ,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,, ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,; 灰尘摄入量高值区,,,,,, ,,, ,,, ,,,,,,,,,, ,,,,, ,,(,, ,,(,, ,(,, ,(,, ,,,,,, ,(,,, ,(,,,,(,,, ,(,,, ,(, ,,,,,和,,,,,,的人体暴露 研究显示人体飞尘的日摄入量在, ,,,,,, ,,,,,,之间暴露评估中常取,,,,,,,,,,,,范 , 结论 围内值其中,,,,,,,,为人体 日均摄入量,,, 〔,,〕 ,,,,,,为人体日最高摄入量 (儿童更易摄入飞 广东城镇居民家庭室内,,,,,,含量高于农村 尘日飞尘摄入量在,,,,,,,,,,,范围其中,,, 家庭但整体 ,,,,,,含量偏低作为,,,,,,的重 ,,,,,,,,,的值常被用于儿童的飞尘评估,,,,, 要替代物 ,,,,,在目前受试各家庭室内飞尘的含 ,,,,,,分别常被用作儿童日均飞尘摄入量和最高 量都已超过,,,,,,显示,,,,,可能已被广泛的 〔,,〕 摄入量 取 ,,,,的生物有效性本研究通过公 替代,,,,,,用于电脑家电等消费品中居民通过 式,评估了广东居民室内飞尘的人体,,,,,和 家庭室内飞尘对,,,,,的日均摄入量是,,,,,,的 ,,,,,,暴露量表,(结果显示儿童室内飞尘 数十倍而儿童所承受的室内飞尘,,,,,和,,,,,, ,,,,,和 ,,,,,,的暴露风险高于成人 ,,,,, 带来的健 康风险是成人的近,,倍更精确的,,,,, 倍(与目前美国,,,的,,,,,,参考剂量,,,,, 和,,,,, ,人体暴露情况还需进一步研究( ,,,,,?,,,相比当前评估的儿童及成人日均摄 入量均为存在一定的暴露风险而有关,,,,,的毒 参考文献 性及风险评估的数据还相对缺乏当前受试家庭儿童 〔,〕 ,，,,,,,(,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,, ,,,,,,,,,,,,,, ,, 华 南师 范 大 学 学报 自 然科 学版 第,,卷 ,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,;,,,,, 〔,〕 ,,,,,，,,,,,,,,,(，,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,,,, ,,,,,〔,〕(,,,,,,,,;,,,;,,,,,,,,,,,,,,, ,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,〔,〕(,,,, ,, ,( 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